NIC Excellence Project 2018/2
Konkurrierende Phasen in stark korrelierten Materialien
John von Neumann Exzellenzprojekt 2018;
Dr. Frank Lechermann, I. Institut für Theoretische Physik, Universität Hamburg
Die aktuelle Materialwissenschaft steht vor großen Herausforderungen. In den modernen technologischen Anwendungsgebieten wie etwa Daten-Speichermedien, Batterieentwicklung, Thermoelektrik oder Photovoltaik werden zusehends eigens zugeschnittene Materialsysteme mit immer außerordentlicheren physikalischen Eigenschaften benötigt. Aufgrund ihres intrinsisch stark ausgeprägten Antwortverhaltens rücken in diesem Zusammenhang sogenannte stark korrelierte Verbindungen vermehrt in das Zentrum des Interesses. In diesen Materialien ist die Konkurrenz zwischen itinerantem und lokalisiertem Verhalten der Elektronen besonders auffällig, was eine delikate Energetik und dementsprechend komplexe Phasendiagramme bedingt. Eine Vielzahl von Übergangsmetalloxiden (z.B. Vanadate, Kuprate, Ruthanate, etc.) gehören zu dieser Materialklasse, in der die Quantenmechanik realer elektronischer Vielteilchensysteme auf einem Kristallgitter zum Wettkampf zwischen beispielsweise metallischem, (geordnet-)isolierendem oder supraleitendem Zustand führen kann.
Unser Projekt verfolgt demnach dominant zwei relevante Forschungsinteressen. Zum einen soll es das tiefgreifende Detailverständnis der grundlegenden physikalischen Prozesse in konkreten stark korrelierten Verbindungen fördern. Zum anderen versuchen wir, Wege zur Beeinflussung und Kontrolle dieser Prozesse, etwa durch Strukturierung oder Dotierung, aufzuzeigen und zu studieren. Dies schließt letztlich auch die theoretische Vorhersage neuartiger Materialien bzw. adaptierter Materialmodifizierungen mit ein.
Aufgrund der Komplexität der physikalischen Fragestellungen ist ein numerisch-aufwändiger Formalismus erforderlich. Das traditionelle "Arbeitstier" der quantenmechanischen Beschreibung realer Festkörper, die elektronische Dichtefunktionaltheorie (DFT), ist allein nicht ausreichend für die Beschreibung korrelierter Elektronen. Sie wird hier ergänzt durch explizite Quanten-Vielteilchenmethoden, z.B. durch die Dynamische Molekularfeldtheorie (DMFT). Letztere kann einen Großteil der stark korrelierten Phänomenologie theoretisch adäquat abbilden. Unsere Implementierung dieser fortgeschrittenen DFT+DMFT-Methode auf Basis einer Pseudopotenzialtechnik kombiniert mit Quanten-Monte-Carlo-Verfahren erlaubt u.a. die Untersuchung großer Kristall-Superzellen. Damit kann z.B. die Physik von Defekten in hochkorrelierten Oxiden mit materialwissenschaftlicher Güte erschlossen werden.
Abb. 1: Zum Übergangsmetalloxid V2O3. Links: Superzelle der Korund-Kristallstruktur mit einem Defektatom auf einem Vanadiumplatz (Defektkonzentration 3%). V: blau, O: rot und Punktdefekt: grün. Rechts: Phasendiagramm von V2O3 in Abhängigkeit von Druck bzw. Konzentration von dotiertem Cr/Ti. Der gänzlich unterschiedliche Einfluß von Chrom- vs. Titan-Dotierung konnte in unserem Projekt erfasst werden.
Zu den konkret untersuchten Materialien gehören u.a. unterschiedliche Vanadiumoxide (s. Abb. 1), die je nach Temperatur und Dotierung Phasen mit sehr verschiedenem Transportverhalten stabilisieren können [1]. Strukturierten Materialsystemen im Kontext oxidischer Heterostrukturen gilt ein weiteres Hauptaugenmerk unserer Arbeiten. Bei solchen Kombinationen von Verbindungen unterschiedlichen elektronischen Charakters, beispielsweise Band- versus Mott-Isolator, können an der Grenzfläche oftmals überraschende elektronische Zustände realisiert werden. Natürliche Schichtmaterialien, wie etwa Delafossite [2] (s. Abb. 2), bieten in diesem Bereich eine neue, faszinierende Spielwiese für die mögliche Identifizierung exotischer Quantenphasen.
Abb. 2: . Wechselwirkende spektrale Funktion des Delafossits PdCrO2 entlang von Hochsymmetrielinien im reziproken Raum. In dem Schichtsystem aus abwechselnden Pd- und CrO2-Lagen zeichnen erstere mit einem resultierenden Band an der Fermienergie für die hohe Leitfähigkeit verantwortlich. Die CrO2-Lagen sind Mott-isolierend, und suszeptibel für antiferromagnetische Ordnung.
[1] F. Lechermann, N. Bernstein, I. I. Mazin and R. Valenti, Phys. Rev. Lett. 121, 106401 (2018).
[2] F. Lechermann, Phys. Rev. Materials 2, 085004 (2018).
